利用载波-包络相位稳定的放大周期量级脉冲，能够通过高次谐波产生获得单一的阿秒脉冲输出。

Andreas Assion，Femtolasers公司放大器部门产品经理

Gabriel Tempea，Femtolasers公司光学产品经理

Eleftherios，Goulielmakis，Matthias Uiberacker，德国Max Planck Institutf黵 Quantenoptik博士后研究员

阿秒科学是基本理论研究领域的一个热点话题。[1]早在十年以前就有人预言：阿秒（1as=10-18s）脉冲的产生依赖于强场条件下激光与原子间的相互作用，并且可以通过直观的半经典模型描述。[2]原子在激光的辐射下，其外层电子首先被激光的电场剥离，然后在电场中加速（见图1）。随着电场符号的反转，高能电子有一定概率与母原子复合。复合过程具有放射性，会发射出高能软X射线光子。如果驱动脉冲包含许多光载波周期，发射谱就会由相互分离的激光频率的奇次谐波构成，激光频率在时间域上与软X射线阿秒脉冲序列相对应。

要想产生孤立阿秒脉冲，必须将软X射线发射限制在驱动脉冲的一个光周期（约2.5fs）内。如果满足这一条件，就会产生一个或两个阿秒脉冲，具体产生阿秒脉冲的数目取决于载波-包络相移（载波-包络相位描述了载波电场与脉冲包络之间的相对位置），并要求载波-包络相移保持稳定。

获得孤立阿秒脉冲

尽管人们已经想出了一些方法将谐波产生限制在一个光周期以内，但这些技术依然处在发展阶段。[3，4]而且，尽管这些方法可以不需要使用单周期驱动脉冲，但它们或者会提高实验装置的复杂程度，或者会影响谐波产生过程的转换效率。

产生孤立阿秒脉冲的最为简便的方法是采用周期量级驱动脉冲。[5]采用这种方法，谐波谱高能端（高能截止）仅在一个光周期内产生。使用特别设计的掺钛蓝宝石（Ti:sapphire）激光系统，已经成为获得载波-包络相位稳定的、亚毫焦能量级的5fs脉冲的常规手段。

由啁啾脉冲多通放大器（CPA）引入的脉冲间的载波-包络相位漂移非常小，并且变化很慢，因此如果种子脉冲的载波-包络相位保持恒定，利用反馈回路就可以消除这种相位漂移。[6]由于CPA存在增益窄化的问题，因此不能用CPA直接产生周期量级脉冲。令输出脉冲进行非线性传输（例如通过充有气体的空心波导）能够对其光谱进行展宽，从而克服带宽窄化这一固有缺点。

周期量级脉冲

在载波-包络相位稳定的周期量级脉冲放大系统中，基于宽带啁啾镜的振荡器产生脉宽小于6fs的脉冲，其中心波长位于800nm处，并且光谱带宽超过300nm（见图2）。得益于较宽的光谱分布，使用单片装置就能通过差频产生（DFG）的方式测量载波-包络频率fCE。[7]在自参考稳定方案中，对fCE与重复率fR的分频之间的相位差进行测量，能够为振荡器的载波-包络相位锁定元件提供误差信号。采用声光调制器对振荡器的泵浦功率进行反馈控制，能够实现对fCE的锁定。

令fCE=fR/4，则相邻两个脉冲之间将发生半波长（λ/2）的相移，因此，振荡器输出的脉冲序列的每四个脉冲具有相同的载波-包络相位。在振荡器

输出的脉冲被放大之前，先经过单块SF57玻璃展宽到10ps。然后对脉冲进行选择，将重复率降为1kHz，以确保具有相同载波-包络相位的脉冲通过放大器。随后，用棱镜将放大后的脉冲压缩到25fs，能量为800μJ。此后，放大器输出的脉冲在充有氖气的空心波导中进行光谱展宽，并且通过超宽带色散镜压缩为脉宽小于5fs、能量为400μJ的周期量级脉冲。

在脉冲进入空心光纤压缩器前，使用共线干涉仪对载波-包络相移进行测量，能够获得干涉谱，并且能从干涉图案的变化中提取出载波-包络相位的变化。慢锁定电子元件产生的信号，控制单片脉冲展宽器中的压电制动棱镜。压电棱镜位移的截止频率超过200Hz，这足以补偿放大器的载波-包络相移。采用这种稳定方案，通常可以在超过三小时的时间内获得仅为56mrad（rms）的载波-包络相位噪声。

一些创新技术能够确保载波-包络相位的长期稳定性：与基于棱镜的振荡器相比，基于啁啾镜的振荡器对相位噪声耦合机制更不敏感；单片差频fCE测量装置对光束指向漂移并不敏感，并且易于使用；单片展宽器几乎不会引起载波-包络相移；相对较小的展宽因数，使棱镜压缩器的设计更为紧凑，与光栅压缩器相比，棱镜压缩器可以显著减小载波-包络相移；使用去耦的振荡器及放大器载波-包络相位稳定回路，能够避免振荡器及相位探测器运转过程中出现不稳定。[9]

阿秒脉冲测量

与飞秒脉冲相比，阿秒脉冲更加脆弱，并且其时域测量十分复杂。测量阿秒脉冲的主要技术是采用所谓的阿秒条纹照像。该技术的基本思想源于传统的条纹相机：当未知光脉冲照射到光敏阴极时，会产生具有光脉冲时间特性的电子。随后，电容器两个极板间施加的强时变电场，使电子在到达光敏屏以前发生空间偏转或“加条纹”。因此，时间特性就被映射到空间上，从而可以分析电子以及光脉冲的时间结构。

与之相似，在阿秒条纹相机中，软X射线阿秒脉冲能够在原子气体中通过光电离产生电子。电子脉冲继承了软X射线脉冲的时间结构，并且能受到电“条纹”场的影响。然而，为了获得高分辨率，并不是采用宏观电容器的电场对发射的电子加条纹，而是使用超快以及超强的激光场来实现。这一施加场并不会改变电子在空间的运动轨迹，而是改变其最终动能。通过电子能谱仪可以精确测量电子的动能。

要测量阿秒脉冲，首先将周期量级激光脉冲聚焦到充有氖气的准静态气室中，以产生100eV的软X射线（见图3）。[10]准单片双镜组件将软X射线以及激光束聚焦到第二个氖气靶中。飞行时间电子能谱仪将沿激光偏振方向发射的电子收集起来。通过在±10fs的时间范围内对周期量级激光脉冲相对于阿秒脉冲的延迟进行扫描，能够记录一系列电子谱，并最终合成阿秒条纹光谱图（见图4）。探测到的电子的能量振荡漂移与延迟的函数关系，与激光脉冲的矢势（电场的时间积分）变化相对应。

先进的Ti:sapphire激光源产生的周期量级、波形可控光场是孤立阿秒脉冲产生的关键。然而，应用中能达到的时间分辨率并不仅由软X射线阿秒脉冲的宽度决定。采用泵浦-探测的方案，利用阿秒脉冲与周期量级激光脉冲一起研究极端超快现象时，可以获得100as的分辨率——这使得人们能够在实验中第一次直接研究原子内部的电子现象。对原子中俄歇衰减以及电子隧穿的实时观测，是阿秒科学的最初功绩之一，它也清晰地显示了阿秒研究广阔的发展前景。[11，12]

参考文献

1. P.B. Cofkum et al.. Nature Physics 3, 381 (2007)。

2. P.B, Corkum, Phys. Rev. Lett. 71. 1994 (1993)。

3. G. Sansone et al.. Science 314, 443 (2006)。

4. T, Pfeifer et al., Opt Lett, í7, 975 (2006)。

5. R, Kienberger et al., Nature 427. 817 (2004)。

6. A. Baltuska et al., Nature 421. 611 (2003)。

7. T. Fuji et al,. Opt. Lett. 30. 332 (2005)。

8. Patent pending {NISTAC, KSU) (2006)。

9. Ch. Li et al., Opt Lett. 31. 3113 (2006)。

10. M, Schultze et a!,. New J. Phys. 9. 243 (2007)。

11. M. Drescher et aL, Nature 419. 783 (2002)。

12. M. Uiberacker et al.. Nature 446. 627 (2007)。